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Scientific Reports volume 12, numero articolo: 19167 (2022) Citare questo articolo

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In passato sono stati sviluppati con successo diversi metodi di sintesi per la fabbricazione di assorbitori di celle solari basati sull'alogenuro di piombo perovskite metilammonio ioduro di piombo (MAPbI3, MAPI). In questo lavoro, elaboriamo la coevaporazione a doppia fonte basata sul vuoto come tecnologia di elaborazione attraente dal punto di vista industriale. Presentiamo schemi di elaborazione non stazionari e ci concentriamo sui dettagli degli schemi di co-evaporazione in cui ritardiamo intenzionalmente i punti di inizio/fine di uno dei due componenti evaporati (MAI e PbI2). In precedenza, per le celle solari basate su una struttura di contatto regolare, si era scoperto che la pre-evaporazione di PbI\(_2\) è altamente vantaggiosa per la crescita dell'assorbitore e le prestazioni della cella solare. Qui, applichiamo schemi di elaborazione non stazionari simili con sequenze pre/post-deposizione per la crescita di assorbitori MAPI in un'architettura di celle solari a pin invertiti. I parametri delle celle solari nonché i dettagli della crescita dell'assorbitore vengono confrontati per una serie di diversi schemi di evaporazione. Contrariamente alle nostre ipotesi preliminari, riteniamo che la pre-evaporazione di PbI2 sia dannosa nella configurazione invertita, indicando che l'effetto benefico degli strati seme ha origine dalle proprietà dell'interfaccia legate al miglioramento del trasporto e dell'estrazione dei portatori di carica attraverso questa interfaccia piuttosto che essere correlati ad una migliore crescita dell’assorbitore. Ciò è ulteriormente evidenziato da un miglioramento delle prestazioni dei dispositivi a celle solari invertite con MAI pre-evaporato e strati PbI2 post-depositati. Infine, forniamo due ipotetici modelli elettronici che potrebbero causare gli effetti osservati.

I semiconduttori di perovskite agli alogenuri di piombo si sono distinti negli ultimi anni come semiconduttori versatili in una varietà di applicazioni optoelettroniche1,2. Soprattutto, le celle solari su scala di laboratorio, sia in configurazione a giunzione singola (η > 25%) che in configurazione tandem con Si (η > 29,5%), hanno mostrato efficienze record in rapido aumento ben oltre le aspettative3.

Oltre alla stabilità del dispositivo, le principali preoccupazioni in vista di un’adozione industriale della tecnologia sono la scalabilità e la riproducibilità dei processi di fabbricazione implementati. Mentre molti progressi tecnologici sulle celle solari di piccole dimensioni, su scala di laboratorio, sono stati ottenuti con metodi chimici umidi (ad esempio rivestimento mediante rotazione, stampa), anche alcuni approcci basati sul vuoto sono stati implementati con successo.

Liu et al. hanno riportato la fabbricazione di celle solari planari efficienti in perovskite mediante co-evaporazione a doppia fonte, utilizzando metilammonio (MA) e PbCl\(_2\) come precursori raggiungendo efficienze superiori al 15%4. Diversi altri gruppi hanno seguito questa strada (con PbI\(_2\) o PbCl\(_2\) come precursori degli alogenuri di piombo)5 e nel 2019 l'uso di strati di contatto ottimizzati da parte di Bolink et al. ha portato a efficienze superiori al 20%6. La coevaporazione generalmente porta a film compatti e omogenei, è veloce e facilmente scalabile e offre un migliore controllo della lavorazione in condizioni riproducibili. I due principali approcci utilizzati oggigiorno si basano su a) coevaporazione stazionaria e simultanea da diverse fonti oppure b) elaborazione sequenziale, dove prima viene depositato solo un componente (normalmente l'alogenuro di piombo, ad esempio PbI\(_2\)). Questo strato precursore viene poi convertito in perovskite, ad esempio attraverso l'esposizione ad un'atmosfera MAI o mediante deposizione del MAI seguita da una ricottura7,8.

Sono rari i tentativi di combinare parzialmente i due approcci, ovvero di passare alla coevaporazione non stazionaria dove l'applicazione dei due precursori non è completamente sincronizzata e stazionaria. Ciò è ancora più sorprendente, poiché questo è in effetti uno dei principali vantaggi della coevaporazione rispetto alla lavorazione in soluzione: la quantità e il rapporto dei precursori che arrivano al substrato possono essere variati durante la lavorazione. Come esempio per altre tecnologie fotovoltaiche, le celle solari co-evaporate ad alta efficienza basate su assorbitori di calcopirite Cu(In,Ga)Se\(_2\) sono preparate con un complesso schema di evaporazione Cu-povero/Cu-ricco/Cu-povero che porta alle proprietà ottimali dell'assorbitore e ad un gradiente di gap di banda attentamente progettato all'interno dell'assorbitore9.